By this author

Modeling of Physical-Chemical and Electronic Properties of Lithium-Containing 4H—SiC and Binary Phases of the Si—C–Li System

Issue number 1 from 01.01.2024

В равновесной модели системы твердая поверхность — адатом, включающей трехмерную межфазную поверхность, рассмотрены изменения поверхностных свойств с учетом химического потенциала за счет действия поверхностного натяжения. Проанализирована связь между химическим потенциалом и электрохимическим потенциалом i-го компонента в электрохимической ячейке. Используя теорию функционала плотности (DFT), исследованы адсорбционные, электронные и термодинамические свойства 2 × 2 × 1 и 3 × 3 × 1 суперъячеек кристаллических соединений A_mB_n (A_mB_n = 4H−SiC, α−Li₂C₂, Li_mSi_n, где n и m — стехиометрические коэффициенты) граничных бинарных систем тройной фазовой диаграммы Si–C–Li. Стабильность фаз A_mB_n и расчеты свойств проводили с обменно-корреляционным функционалом в рамках обобщенного градиентного приближения (GGA PBE). Рассчитаны параметры кристаллических структур соединений A_mB_n, энергия адсорбции адатома лития () на подложке 4H–SiC, электронная структура и термодинамические свойства суперъячеек A_mB_n. Определены термодинамически стабильные конфигурации суперъячеек 4H–SiC–Li_ads, имеющие разные расположения Li_ads. Проведены DFT GGA PBE расчеты энтальпии образования соединений A_mB_n в тройной системе Si–C–Li. Учитывая изменения свободной энергии Гиббса в твердофазных реакциях обмена между бинарными соединениями, установлены равновесные разрезы (конноды) в концентрационном треугольнике фазовой диаграммы Si–C–Li. Построено изотермическое сечение фазовой диаграммы Si–C–Li при 298 К. Анализированы закономерности диффузионных процессов, которые связаны с перемещением частиц на поверхностном слое образца 6H–SiC. В двух температурных интервалах (769–973 и 1873–2673 К) вычислена энергия активации диффузии лития в 6H–SiC из соотношения вида Аррениуса.

199 0

Modeling of the Electronic Properties of M-Doped Supercells (М = Zr, Nb) with a Monoclinic Structure For Lithium-Ion Batteries

Issue number 1 from 01.01.2024

Уточнена фазовая диаграмма T–x квазибинарной системы Li₂O–TiO₂ и построено изотермическое сечение тройной системы Li–Ti–O при 298 К. Определены равновесные фазовые области Li–Ti–O в твердом состоянии с участием граничных бинарных оксидов и четырех промежуточных тройных соединений Li₄TiO₄, Li₂TiO₃, Li₄Ti₅O₁₂ и Li₂Ti₃O₇. Методом теории функционала плотности (DFT LSDA) рассчитаны энергии образования указанных тройных соединений системы Li₂O–TiO₂ и построена зависимость Δ_fE от состава. Проведено ab initio моделирование суперъячеек на основе М-легированного анодного материала на основе соединения Li₄Ti₅O₁₂ (LTO) с моноклинной структурой (m). Показано, что частичное замещение катионов и кислорода в структуре m-LTO–M повышает эффективность литий-ионного аккумулятора (LIB) как за счет стабилизации структуры, так и за счет увеличения скорости диффузии Li⁺. За счет вклада d-орбиталей (Zr⁴⁺-4d, Nb³⁺-4d орбитали) в обменную энергию происходит частичная поляризация электронных состояний и увеличивается электронная проводимость m-LTO–M. Образование кислородных вакансий в кристаллической решетке m-LTO–M, как и в бинарных оксидах, может создавать донорные уровни и улучшать транспорт Li⁺ и электронов. М-легирование структуры m-LTO путем замены катионов, в частности лития, на атомы Zr или Nb, заметно уменьшает ширину запрещенной зоны (E_g) суперячеек m-LTO–M. При этом в зонной структуре m-LTO–M уровень Ферми смещается в зону проводимости и запрещенная зона сужается. Уменьшение значения E_g увеличивает электронную и литий-ионную проводимость суперъячеек m-LTO–M.

181 0

Modeling of Structural Properties and Transport Phenomena in Doped Multicomponent 2D Semiconductors

Issue number 6 from 01.06.2024

В рамках теории функционала плотности (DFT) рассчитаны электронная структура, параметры решетки, магнитные и термодинамические свойства TlIn_1–xCr_xS₂ с моноклинной системой. Изучено влияние степени легирования примесями хрома на свойства суперъячеек TlIn_1–xCr_xS₂. Расчеты проводились методами ab initio в приближении локальной электронной плотности (LDA) и в приближении обобщенного градиента (GGA). В DFT расчетах учитывались спин-орбитальные и кулоновские взаимодействия. Изменение концентрации примеси хрома (x = 0.001–0.02) в TlInS₂ не приводит к изменению равновесных параметров решетки и типа магнитного упорядочения в TlIn_1–xCr_xS₂. Фазовые равновесия и устойчивость бинарных и тройных соединений исследованы термодинамическим методом и методом DFT GGA в тройной системе Tl–In–S. Построенный изотермический участок фазовой диаграммы при 298 К подтверждает незначительную область гомогенности, на основе промежуточных тройных соединений, системы Tl–In–S. Энергии образования соединений TlInS₂ и TlIn_1–xCr_xS₂ (x = 0.001–0.02) рассчитаны методом DFT и термодинамически согласуются друг с другом. Энергия образования соединения TlInS₂, рассчитанная теоретическими методами, также согласуется с экспериментальными данными. Это свидетельствует об адекватности используемых расчетных моделей. С целью определения условий стабильного легирования проанализированы термодинамические свойства фаз системы Tl–In–S, установлены стабильные состояния многокомпонентных фаз, устойчивые равновесия между бинарными и тройными соединениями системы TlIn_1-xCr_xS₂. Синтезированы поликристаллы и из них выращены монокристаллы TlIn_1–xCr_xS₂ с различной концентрацией примеси хрома (x = 0, 0.001 и 0.02). Изучены кристаллическая структура, термодинамические, диэлектрические, электрические и дозиметрические характеристики монокристаллов TlIn_1–xCr_xS₂. Проведено сравнение расчетных термодинамических и физических свойств фаз TlIn_1–xCr_xS₂ с экспериментальными данными.

168 0

Simulation of Supercell Defect Structure and Transfer Phenomena in TlInTe2

Issue number 1 from 01.01.2023

Локальное окружение атомов в полупроводниковом соединении TlInTe₂ с тетрагональной сингонией исследовано методом теории функционала плотности (DFT). Введение точечного дефекта (вакансий индия) в решетку TlInTe₂ моделировалось с использованием суперъячеек. DFT-моделирование электронных свойств (полные и локальные парциальные плотности состояний электронов (РDOS)) проводилoсь как для примитивной ячейки TlInTe₂ (16 атомов на элементарную ячейку), так и для дефектной суперячейки TlInTe₂\( - {{{\text{V}}}_{{{\text{In}}}}}\) (где \({{{\text{V}}}_{{{\text{In}}}}} - \) вакансия In) состоящей из 32 атомов. DFT-GGA расчеты зонной структуры TlInTe₂\( - {{{\text{V}}}_{{{\text{In}}}}}\) показали, что ширина запрещенной зоны (\({{E}_{{\text{g}}}}\)) составляет \({{E}_{{\text{g}}}}\) = 1.21 эВ. Это значение значительно отличается от экспериментального значения. Для корректировки взаимодействия частиц в решетке использовали модель Хаббарда. Рассчитанная DFT-GGA + U (U – потенциал Хаббарда) способом запрещенная зона TlInTe₂\( - {{{\text{V}}}_{{{\text{In}}}}}\) составляет \({{E}_{{\text{g}}}} = ~\) 0.97 эВ. Для суперъячейки TlInTe₂\( - {{{\text{V}}}_{{{\text{In}}}}}\) вычислены энергии образования вакансии, химический потенциал индия, а также стандартная энтальпия образования TlInTe₂. При объяснении влияния различных факторов на явления переноса в TlInTe₂, их теплопроводность и электропроводность использованы как DFT-расчетные, так и экспериментальные данные. С учетом экспериментальных данных для кристаллов р-TlInTe₂ установлен механизм проводимости в направлении структурных цепочек (с-оси кристалла). В интервале температур \(T\) = 148–430 K оценили величину запрещенной зоны \({{E}_{{\text{g}}}}\) = 0.94 эВ и энергию активации примесной проводимости \({{E}_{t}}\) = 0.1 эВ (при 210–300 К). При температурах \(T\) ≤ 210 К в кристаллах р-TlInTe₂ имеет место прыжковая проводимость на постоянном токе. С учетом этого для р-TlInTe₂ вычислены следующие физические параметры: плотность состояний, локализованных вблизи уровня Ферми, их энергетический разброс и среднее расстояние прыжков.

77 0

Precise Tomography of Qudits

Issue number 3 from 01.03.2023

Многоуровневые квантовые состояния (кудиты) представляют собой перспективную платформу для масштабируемых квантовых вычислений. В настоящей работе представлен метод высокоточного контроля таких систем с помощью нечетких квантовых измерений. Разработанный метод применяется для прецизионной реконструкции квантовых состояний в условиях существенного влияния декогерентизации и квантовых шумов. Рассмотрены протоколы квантовых измерений на основе взаимно- несмещeнных базисов различных размерностей. Исследованы характеристики точности наборов случайных состояний, равномерно распределенных по мере Хаара.

98 0

Simulation of the Adsorption and Diffusion of Lithium Atoms on Defective Graphene for a Li-Ion Battery

Issue number 3 from 01.03.2023

На основе теории функционала плотности (DFT) с учетом спиновой поляризации (LSDA) нами рассчитаны адсорбционные и диффузионные свойства атома лития на монослое графена (\({\text{GP}}\)) с моновакансией (\({\text{G}}{{{\text{P}}}_{{\text{V}}}}\)) в качестве анодного материала для \({\text{Li}}\)-ионной батареи. DFT LSDA расчеты проводили в релаксированных 5 × 5 и 6 × 6 суперъячейках \({\text{GP}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\) и на основе графена с комплексом “моновакансия + адатом лития” \({\text{G}}{{{\text{P}}}_{{\text{V}}}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\). Исходя из вычисленных значений энергии адсорбции атома лития \(E_{{{\text{ads}}}}^{{{\text{Li}}}}\) определено энергетически стабильное место расположения адатома лития \({\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\) на монослое суперъячеек в \({\text{GP}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\) и \({\text{G}}{{{\text{P}}}_{{\text{V}}}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\). Результаты расчетов показывают, что адатом \({\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\) энергетически предпочитает адсорбироваться в ямочной позиции (Н-сайт), а не адсорбироваться сверху (Т-сайт) углеродного атома в монослое. DFT LSDA рассчитанные электронная зонная структура и локальный полный и парциальный магнитный момент атомов суперъячеек \({\text{GP}}{\kern 1pt} - {\kern 1pt} {\text{L}}{{{\text{i}}}_{{{\text{ads}}}}}\) согласуются с расчетами, проведенными GGA-PBE функционалом для Н, В и Т сайтов графена. С учетом опытно полученных коэффициентов диффузии лития в двухслойном графене в структурной упаковке AB-пакетом и температурной (263–333 K) зависимости диффузии Li в двухслойном графене, которая описывается законом Аррениуса, вычислена энергия активации диффузии \({\text{Li\;}}\) при концентрациях \(x\) = 0.06–0.51 в графене Li_xC₁₂ в AB-упаковке.

104 0

Tomography of Detectors Taking Dead Time into Account

Issue number 4 from 01.04.2023

Методами численного моделирования с учетом эффекта мертвого времени разработаны алгоритмы расчета отклика детектора для потоков фотонов, имеющих различные распределения по числу фотонов, в том числе пуассоновское, фоковское и тепловое. На основе полученных результатов разработан метод томографии детекторов, а также алгоритм идентификации соответствующих элементов положительной операторно-значной меры (POVM). Экспериментальные исследования с использованием когерентных состояний показали близкое соответствие между результатами расчетов и экспериментальными данными.

70 0